Nació el 15 de agosto de 1865 en el pequeño pueblo de Taniai, prefectura de Gifu. (Esta Prefectura se encuentra cerca de la actual Nagoya).

Durante su juventud estudió Ki-ko en el templo budista Tendai, situado sobre el monte sagrado Kurama, al norte de Kyoto.  Ki-ko es la variante japonesa de Qi Gong, una serie de ejercicios cuyo objetivo es mejorar la salud a través de la meditación, las técnicas respiratorias y los movimientos lentos. Para ello es necesario concentrarse en el desarrollo y la aplicación de Ki, la energía vital, y para tal fin, son importantes los métodos curativos por medio de la imposición de manos. Si uno utiliza este método, termina con frecuencia extenuado, ya que Ki-ko se nutre también de las propias energías. Este punto fue importante para el Dr. Usui y creció como una simiente dentro de su pensamiento, una simiente que fue desarrollándose de manera inadvertida hasta que de repente fructificó plenamente en un momento tardío de su vida.

Usui Sensei viajó a la búsqueda de conocimientos por todo Japón, China y Europa. Estudió una gran cantidad de disciplinas: medicina, psicología, religión y desarrollo espiritual. 

Dado que disponía de amplias facultades espirituales, pudo unirse a un grupo metafísico que se llamaba Rei Jyutu Ka, con el cual pudo aprender aún más sobre el mundo espiritual. Su fuerte y siempre creciente interés en todo tipo de conocimiento lo ayudó a conformar una base espiritual que le sirvió para comprender el significado de la increíble bendición que le fue prodigada algunos años más tarde.

Gracias a su formación y a su bien organizado intelecto, trabajó como secretario de Shimpei Goto, por aquel tiempo director de la cartera de Salud y Bienestar, más tarde alcalde de Kyoto. Una de las ventajas de dicha actividad fue que de esta manera el Dr. Usui conoció gente muy influyente en todo Japón; dichos contactos le ayudaron a independizarse y, finalmente, a convertirse en un hombre de negocios de éxito. Durante un tiempo le fue muy bien en los negocios, pero en 1914 las cosas tomaron otro rumbo. 

Como tenía ciertos conocimientos acerca del budismo, decidió convertirse en monje budista. Se concentró en esta abnegada práctica, ejercitándola de manera muy intensa.

Finalmente regresó al monte Kurama, donde había estudiado de muchacho. Decidió hacer allí un retiro de  21 días.  

Ayunó, cantó, rezó y meditó. Como parte de sus meditaciones se colocaba debajo de una pequeña cascada y dejaba que el agua se escurriese sobre su cabeza.

¡De igual modo se sigue meditando hoy día en el monte Kurama! El fin es abrir y purificar el chakra de la coronilla.

Cuando en marzo de 1922 se acercaba el final de período de recogimiento, sintió cómo penetraba en su cabeza una poderosa luz espiritual, experimentando así “satori”, una vivencia reveladora. Esa luz era la energía Reiki, que llegó a él en forma de iniciación. Al ocurrir esto, su conciencia comenzó a expandirse más y más, y supo entonces que había sido poseído por una fuerza poderosa. 

Supo además que ésta era la fuerza que tanto había anhelado en aquellos días en que había estudiado el arte de sanar en el monte Kurama.

Estaba feliz y sabía que podía curar a otros sin tener que utilizar su propia energía para ello. Llamó a esta fuerza REIKI RYOHO. Usui Sensei practicó Reiki primero consigo mismo y más tarde con los miembros de su familia.

En abril de 1922 viajó a Tokio, donde creó la sociedad para la curación con el nombre de USUI REIKI RYOHO GAKKAI (“Sociedad para la curación, a  través de Reiki Usui”). 

Abrió además una clínica en Harajuku, en las inmediaciones del relicario de Meiji en el centro de Tokio. Allí comenzó a dar conferencias y a practicar Reiki en su clínica de Tokio.

Sin embargo, la paz y la armonía de su consultorio de Reiki se vio sacudida por un gran terremoto ocurrido en Kanto. Este terremoto fue uno de los peores y más devastadores que haya ocurrido alguna vez en Japón.  Más de 140 mil personas perdieron la vida; se desplomaron miles de casas y edificios y los incendios posteriores destrozaron mucho más. Miles de personas quedaron sin techo, muchas otras heridas o enfermas. 

La demanda de Reiki creció entonces notablemente y Usui Sensei y sus alumnos trabajaron día y noche para ayudar todo lo que fuera posible.

 El 1925 el Dr. Usui inauguró una clínica mucho más grande en Nakano, Tokio, y continuó sus viajes por todo Japón para ampliar el número de seguidores Reiki.

En mérito a toda la ayuda ofrecida, recibió un reconocimiento del gobierno japonés y se le entregó la distinción Kun San-To en orden a sus méritos humanitarios.

Usui Sensei quería impedir que Reiki quedara en manos de un determinado grupo, o que quedara sujeto a alguna forma de control o limitación. Es más, quería hacerlo accesible a todos y difundirlo por el mundo entero. En su opinión, cada persona debía tener la posibilidad de experimentar lo divino, y así estar dispuesta a trabajar con su prójimo en la mejora del mundo.

Enseñó a más de 2 mil estudiantes y otorgó Shinpiden (Maestría) a 21 de ellos.

Falleció el 9 de marzo de 1926 de un infarto cerebral mientras impartía una clase de Reiki en Fukuyama. Fue enterrado al lado del templo Saihoji en Suginami-Ku, en Tokio.

Sus alumnos colocaron junto a su tumba un memorial con una hermosa leyenda que describe su vida y obra con Reiki.